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論文

CH$$_3$$Cl dissociation, CH$$_3$$ abstraction, and Cl adsorption from the dissociative scattering of supersonic CH$$_3$$Cl on Cu(111) and Cu(410)

牧野 隆正*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; Di$~n$o, W. A.*; 岡田 美智雄*

Applied Surface Science, 642, p.158568_1 - 158568_6, 2024/01

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2023.158568
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)

To study the elementary steps in the Rochow-Muller process, we bombarded Cu(111) and Cu(410) with 0.7-1.9 eV supersonic molecular beams (SSMB) of CH$$_3$$Cl. We then identified the corresponding adsorbed species using X-ray photoemission spectroscopy (XPS) in conjunction with synchrotron radiation (SR). We found Cl as the dominant adsorbed species (much higher than that of adsorbed carbonaceous species) coming from the dissociative scattering of CH$$_3$$Cl. We also found that the threshold kinetic energy of the reaction depends on the crystal surface orientation.

論文

グラフェンを介したヒドロンの量子トンネリングによる水素同位体分離

保田 諭; Di$~n$o, W. A.*; 福谷 克之

Vacuum and Surface Science, 66(9), p.514 - 519, 2023/09

https://doi.org/10.1380/vss.66.514

原子層材料の代表である単層グラフェンは、近年、水素イオンと重水素イオンを透過するだけでなく、これら水素同位体イオンの高い選択透過性を有することが知られている。このため、シリコン半導体、光ファイバー、創薬、核融合といった分野における水素同位体ガス濃縮材料としてグラフェンが利用できることが期待されている。しかしながら、その重要性にもかかわらず、実験研究は依然として不足しており、分離メカニズムについては未だ議論が続いている。本研究では、ヒドロンの量子トンネリングがどのように起こるかについての最近の発見を紹介する。

論文

Efficient hydrogen isotope separation by tunneling effect using graphene-based heterogeneous electrocatalysts in electrochemical hydrogen isotope pumping

保田 諭; 松島 永佳*; 原田 健児*; 谷井 理沙子*; 寺澤 知潮; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; Gueriba, J. S.*; Di$~n$o, W. A.*; 福谷 克之

ACS Nano, 16(9), p.14362 - 14369, 2022/09

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c04655
 被引用回数：12 パーセンタイル：84.04(Chemistry, Multidisciplinary)

水素同位体である重水素は、半導体産業や医薬品開発に必須な材料であることから、重水素の高効率かつ低コストでの濃縮分離技術の開発は重要である。本研究では、グラフェンとパラジウム薄膜からなるヘテロ電極触媒を開発し、固体高分子形電気化学水素ポンピング法に適用することで高い分離能をもつ重水素濃縮デバイスの開発を行った研究について報告する。その結果、印加電圧が大きくなるにつれ分離能の指標となるH/D値が小さくなる明瞭な電位依存性が観察された。観察されたH/Dの電圧依存性について理論計算により検証した結果、印加電圧が小さい場合、水素イオンと重水素イオンがグラフェン膜透過の活性化障壁を量子トンネル効果により透過することで大きなH/D分離能が発現すること、印加電圧が大きくなると活性化障壁を乗り越えて反応が進行するためH/D値が減少することが示された。以上、グラフェンの水素同位体イオンの量子トンネル効果を利用することで高いH/D分離能を有する水素同位体分離デバイス創製の設計指針を得た。

論文

Probing copper and copper-gold alloy surfaces with space-quantized oxygen molecular beam

津田 泰孝; Gueriba, J. S.*; 植田 寛和*; Di$~n$o, W. A.*; 倉橋 光紀*; 岡田 美智雄*

JACS Au (Internet), 2(8), p.1839 - 1847, 2022/08

https://doi.org/10.1021/jacsau.2c00156

The orientation and motion of reactants play important roles in reactions. The small rotational excitations involved render the reactants susceptible to dynamical steering, making direct comparison between experiment and theory rather challenging. Using space quantized molecular beams, we directly probe the (polar and azimuthal) orientation dependence of O$$_{2}$$ chemisorption on Cu$$(110)$$ and Cu$$_{3}$$Au$$(110)$$. We observe polar and azimuthal anisotropies on both surfaces. Chemisorption proceeds rather favorably with the O-O bond axis oriented parallel (${it vs.}$ perpendicular) to the surface, and also rather favorably with the O-O bond axis oriented along $$[001]$$ (${it vs.}$ along $$[bar{1}10]$$). The presence of Au hinders the surface from further oxidation, introducing a higher activation barrier to chemisorption, and rendering an almost negligible azimuthal anisotropy. The presence of Au also prevents cartwheel-like rotating O$$_{2}$$ from further reactions.

論文

Interface atom mobility and charge transfer effects on CuO and Cu$$_{2}$$O formation on Cu$$_{3}$$Pd(111) and Cu$$_{3}$$Pt(111)

津田 泰孝; Gueriba, J. S.*; 牧野 隆正*; Di$~n$o, W. A.*; 吉越 章隆; 岡田 美智雄*

Scientific Reports (Internet), 11, p.3906_1 - 3906_8, 2021/02

https://doi.org/10.1038/s41598-021-82180-w
 被引用回数：3 パーセンタイル：15.24(Multidisciplinary Sciences)

We bombarded Cu$$_{3}$$Pd(111) and Cu$$_{3}$$Pt(111) with a 2.3 eV hyperthermal oxygen molecular beam (HOMB) source, and characterized the corresponding (oxide) surfaces with synchrotron-radiation X-ray photoemission spectroscopy (SR-XPS). At 300 K, CuO forms on both Cu$$_{3}$$Pd(111) and Cu$$_{3}$$Pt(111). When we increase the surface temperature to 500 K, Cu$$_{2}$$O also forms on Cu$$_{3}$$Pd(111), but not on Cu$$_{3}$$Pt(111). For comparison, Cu$$_{2}$$O forms even at 300 K on Cu(111). On Cu$$_{3}$$Au(111), Cu$$_{2}$$O forms only after 500 K, and no oxides can be found at 300 K. We ascribe this difference in Cu oxide formation to the mobility of the interfacial species (Cu/Pd/Pt) and charge transfer between the surface Cu oxides and subsurface species (Cu/Pd/Pt).

論文

超音速酸素分子ビームによる銅金合金表面の酸化過程解明

岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 吉越 章隆; Di$~n$o, W. A.*

銅と銅合金, 56(1), p.232 - 236, 2017/00

超音速酸素分子ビームを用いたCu$$_{3}$$Au(111)の酸化過程の表面温度依存性を解明した。実験はSPring-8放射光X線光電子分光(XPS)を用いた。酸素ビーム照射前の表面では、表面第一層にAu原子が析出しているが、酸化して0.5ML程度の酸素が吸着すると表面にCuが析出し酸素吸着層を形成し、第2, 3層にAuが多く存在する特異な構造を形成する。表面温度300Kでは、0.5ML程度で飽和吸着し、亜酸化銅は成長しなかった。一方、Cu(111)ではCu$$_{3}$$Au(111)よりも、効率よく酸化が起こり、亜酸化銅が成長した。これは、Cu$$_{3}$$Au(111)では、0.5ML程度で第2, 3層にAu原子が多く存在し衝突誘起吸収機構による酸化を阻害するためである。理論計算からもO原子のバルクへの拡散障壁は、Cu$$_{3}$$Au(111)で大きくなっている。ごく一部Cu原子が多く存在するサイトでは衝突誘起吸収機構により亜酸化銅が生成した。一方、表面温度400および500Kでは、酸化が進み亜酸化銅の成長が見られた。400Kでは、表面上に酸化物が成長し、バルクへの酸化はまだ押さえられているが、500Kでは、バルクへと亜酸化銅が成長し、保護膜機能は壊れることがわかった。

論文

Experimental and theoretical studies on oxidation of Cu-Au alloy surfaces; Effect of bulk Au concentration

岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 岡 耕平*; 小島 一希*; Di$~n$o, W. A.*; 吉越 章隆; 笠井 秀明*

Scientific Reports (Internet), 6, p.31101_1 - 31101_8, 2016/08

https://doi.org/10.1038/srep31101
 被引用回数：28 パーセンタイル：73.3(Multidisciplinary Sciences)

超熱酸素分子ビームを使ったCu$$_{3}$$Au(111), CuAu(111)およびAu$$_{3}$$Cu(111)などのCu-Au合金表面酸化に関する実験および理論研究の結果を報告する。清浄(111)表面に対応する最表面層がAu偏析によって形成された。これが、バルク中へのさらなる酸化を抑制層として機能する。保護層中のAu濃度が高いほど、保護特性は優れていた。Cu-Au合金3種類のうちAu$$_{3}$$Cu(111)が超熱酸素分子ビームの場合も含めて解離吸着に対して安定であった。以上の保護特性が300K以上の酸化に対して崩壊することを見出した。

論文

Initial stages of Cu$$_{3}$$Au(111) oxidation; Oxygen induced Cu segregation and the protective Au layer profile

津田 泰孝*; 岡 耕平*; 牧野 隆正*; 岡田 美智雄*; Di$~n$o, W. A.*; 橋之口 道宏*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 秀明*

Physical Chemistry Chemical Physics, 16(8), p.3815 - 3822, 2014/02

https://doi.org/10.1039/c3cp54709d
 被引用回数：14 パーセンタイル：48.76(Chemistry, Physical)

We report results of our experimental and theoretical studies on the Au concentration profile of Cu$$_{3}$$Au(111) during oxidation by hyperthermal O$$_{2}$$ molecule beam at room temperature, using X-ray photoemission spectroscopy, in conjunction with synchrotron radiation, and density functional theory. Before O$$_{2}$$ exposure, we observe strong Au segregation to the top layer, i.e., Au surface enrichment of the clean surface. We also observe a gradual Cu surface enrichment, and Au enrichment of the second and third (subsurface) layers, with increasing O coverage. Complete Cu segregation to the surface occurs at 0.5 ML O surface coverage. The Au-rich second and third layers of the oxidized surface demonstrate the protective layer formation against oxidation deeper into bulk.

論文

Tuning of dissociative-adsorption processes on Cu{1 0 0} by controlling the kinetic energy of the impinging O$$_{2}$$ molecule

岡田 美智雄*; 盛谷 浩右; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 中西 寛*; Di$~n$o, W. A.*; 笠井 秀明*; 笠井 俊夫*

Chemical Physics, 301(2-3), p.315 - 320, 2004/06

https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2004.03.015
 被引用回数：14 パーセンタイル：41.85(Chemistry, Physical)

Cu(100)表面では酸素分子は解離吸着して0.5MLで飽和吸着に至る。2.3eVの並進運動エネルギーの酸素分子ビームを照射することにより、0.5ML以上に酸化が進行することが明らかになった。このときの吸着反応は被覆率に対して1次過程である。これは衝突誘起吸着が起こり、1個の酸素原子が分子から分かれて表面に吸着することを示している。一方、0.6eVの並進運動エネルギーでは2次過程であった。これは分子状解離吸着を意味している。

口頭

Initial stages of Cu$$_{3}$$Au(111) oxidation

津田 泰孝*; 牧野 隆正*; 橋之口 道宏*; 岡田 美智雄*; 岡 耕平*; Di$~n$o, W. A.*; 笠井 秀明*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

The Au-4f SR-XPS spectra were measured at 70$$^{circ}$$ with respect to the surface normal for Cu$$_{3}$$Au(111) at O-coverages of 0.0 ML, 0.28 ML, and 0.48 ML. At 0.0 ML, both the Au-4f$$_{7/2}$$ and Au-4f$$_{5/2}$$ XPS peaks of Cu$$_{3}$$Au(111) were clearly separated into the bulk and the surface components. With increasing O-coverage, the surface component decreased and disappeared at 0.48 ML. At the same time, the interface component newly developed, which indicates increase of Au atoms situated between the topmost Cu-O layer and the third metallic layer. This suggests Cu segregation to the surface and Au rich layer formation in the interface layer. Moreover, the layer profiles at 0.00 and 0.48 ML were obtained quantitatively by analyzing separated Au-4f peak components measured at 0$$^{circ}$$ and 70$$^{circ}$$. The high concentration of Au atoms in the interface layer impedes the O-atom diffusion into bulk and the Cu-atom diffusion from the bulk.

口頭

Cu$$_{3}$$Au(111)合金表面の耐酸化保護膜形成

津田 泰孝*; 岡 耕平*; 牧野 隆正*; Lehmuskoski, J.*; 岡田 美智雄*; Di$~n$o, W. A.*; 笠井 秀明*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

金属腐食の初期段階は物質科学の中心的課題のひとつである。腐食過程を明らかにして耐腐食性の物質を開発することが産業応用のために求められている。本研究では、酸素とCu$$_{3}$$Au(111)の反応性について並進運動エネルギーが可変の超熱酸素分子線と放射光光電子分光を用いて明らかにした。実験は全てSPring-8のBL23SUの表面化学実験ステーションで行った。Cu$$_{3}$$Au(111)表面をArイオンスパッタリングと加熱で清浄化して1$$times$$1のLEEDパターンを確認した。その表面に酸素分子線を照射して放射光光電子分光測定した。O1s光電子強度の分子線照射量依存性から酸素の吸着曲線を評価した。低被覆率では酸素分子の並進運動エネルギーが2.3eVの場合の方が0.6eVより反応性が低い。被覆率が大きくなるにつれて両者の反応性は逆転する。これは被覆率が大きくなるに従って酸素分子の解離性吸着反応の活性化障壁が大きくなることを意味している。一方、2.3eVではCu$$_{3}$$Au(111)面の反応性はCu(111)面より小さい。Cu$$_{3}$$Au(111)面ではAuリッチな層が形成され、酸素原子のバルクへの拡散を阻害すると考えられる。

口頭

グラフェン-パラジウム電極の量子トンネル効果による水素同位体分離能の発現

保田 諭; 松島 永佳*; 朝岡 秀人; Gueriba, J. S.*; Di$~n$o, W. A.*; 福谷 克之*

no journal, , 

本研究では、パラジウム薄膜をグラフェン膜に蒸着したグラフェン-パラジウムヘテロ電極を用い、水素ポンピング法による水素同位体ガスの分離能について検証した。その結果、電圧が小さいときはH/D分離能は高く、バイアスを大きくなるにつれ分離能が減少する傾向が観察された。観察された結果について理論的検証を行った結果、グラフェンを介したヒドロンのトンネル効果から古典的な遷移状態を乗り越える移動に転移することによって発現することが示された。

口頭

Probing copper and copper-gold surfaces with space-quantized oxygen molecular beams

津田 泰孝; Gueriba, J. S.*; 植田 寛和; Di$~n$o, W. A.*; 倉橋 光紀*; 岡田 美智雄*

no journal, , 

The interaction of O$$_{2}$$ with various metal surfaces induces changes in its chemical stability and reactivity. And the ability to control such processes bears on the chemical economy. Alloying of pristine metals provides one of the simplest and oldest way to do so. Unraveling the stereochemistry of the processes involved would be imperative for understanding the mechanisms behind of these interactions. The dynamics of reactant molecules (esp., the orientation and the movement of molecules in 3D space) plays an important role in reactions. The small rotational energy excitations involved (ca. less than a few meV) render the reactants susceptible to dynamical steering. This makes direct comparison with theory rather challenging. To directly probe and observe the (polar and azimuthal) orientation dependence of O$$_{2}$$ adsorption on Cu(110) and Cu$$_{3}$$Au(110), we prepared space quantized O$$_{2}$$ molecular beams by sorting the quantum states of the O$$_{2}$$ via Richtungsquantelung (space quantization, as first introduced by the 1922 Stern-Gerlach experiment). We found that chemisorption proceeded rather favorably with the O-O bond axis oriented parallel (vs. perpendicular) to the surface, and also for O-O bond axis oriented along [001] (vs. along [-110]). Alloying with Au introduced a higher activation barrier to chemisorption. This hinders the surface from further oxidation, and azimuthal anisotropy becomes almost negligible. The presence of Au also prevented cartwheel-like rotating O$$_{2}$$ from further reactions.

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